川大陈耀强教授ACSCatal.报导丨具有高效活性的高涣散WO3催化剂

原标题：川大陈耀强教授ACS Catal.报导丨具有高效活性的高涣散WO3催化剂

榜首作者：徐海迪副研究员

榜首作者单位：四川大学

通讯作者：陈耀强教授、戴胜教授、王云博士

近年来，具有优异低温催化活性和杰出惯例运用的寿数的高效催化剂开发，特别针对NH3挑选性催化复原NOx（NH3-SCR）催化剂的规划，是净化柴油发动机尾气污染物排放的一大应战。NH3-SCR技能作为下降柴油发动机NOx排放的首要技能早已成功完成商业化，其间V2O5-WO3（MoO3）/TiO2是使用最为广泛的一种NH3-SCR催化剂。但商业化的钒基NH3-SCR催化剂仍存在一些不可避免的缺陷，如低温活性差、V2O5的易挥发性和生物毒性、NH3和SO2的高氧化活性等，严峻阻止了其在实践使用中的进一步开展。因而，制备一种战胜上述缺陷的环境友好型NH3-SCR催化剂显得十分重要。

基于此，作者提出了一种新颖的气泡辅佐涣散-杂化纳米晶水热堆积（GBD-HNHD）制备具有高WO3负载量及高WO3涣散度的W@CeZrAlOx催化剂（W@CZA-HNHD）的组成战略。与传统浸渍法制备的W/CeZrAlOx催化剂（W@CZA-IM）比较，W@CZA-HNHD不只具有高效的低温NH3-SCR活性（起燃温度T50下降45°C），并且表现出优异的稳定性（7个丈量周期的100小时在线测验）和长寿数（实验室老化条件相当于柴油车行进13.5万英里）。

此外，经过XRD、Raman、UV-vis、HRTEM、HAADF-STEM和EDS线扫等一系列的表征手法，证明了高涣散WO3纳米晶的存在。该项作业不只为具有高负载量、高涣散活性位点的催化剂制备供给了一条新的途径，一起为进步催化活性组分在实践使用中的使用功率奠定了根底。

一、选用气泡辅佐涣散-杂化纳米晶水热堆积办法制备高涣散的W@CZA-HNHD催化剂

Scheme 1. Gas-Bubbling-Assisted Dispersed Hybrid Nanocrystal-Assisted Hydrothermal Deposition (GBD-HNHD) Routes for the Synthesis of Highly-Dispersed W@CZA-HNHD

二、W/CZA-IM和W@CZA-HNHD催化剂的形状结构表征

Figure 1. (a) XRD patterns and (b) Raman spectra of W/CZA-IM and W@CZA-HNHD. (c) TEM image and (d) corresponding distribution of grain size of W/CZA-IM. (e) HRTEM image and corresponding (f) FFT pattern of W/CZA-IM. (g) EDS elements mapping of (h) W, (i) Ce, (j) Zr, and (k) Al for W/CZA-IM.

Figure 2. (a) TEM image and corresponding distribution of grain size of W@CZA-HNHD. (c) HRTEM image and corresponding (d) FFT pattern of W@CZA-HNHD. (e) EDS elements mapping of (f) W, (g) Ce, (h) Zr, and (i) Al for W@CZA-HNHD catalyst. (j) HAADF-STEM image and (k) corresponding line-scan STEM-EDS elemental distribution curves of Al, O, W, Ce, and Zr for W@CZA-HNHD.

三、不同催化剂的理化特性及其NH3-SCR活性

Figure 3. (a) Ce 3d and (b) O 1s XPS spectra of catalysts. (c) NO+O2-TPD curves and (d) in situ DRIFTS spectra of NO+O2 coadsorption on catalysts. (e) NH3-TPD patterns of catalysts. (f) NH3−SCR activity of different catalysts. (g) Arrhenius plots of catalysts. (h) The cycled measurement of NH3−SCR activity over W@CZA-HNHD.

综上所述，作者开发了一种新的高密度、高涣散WO3催化剂(W@CZA-HNHD)的GBD-HNHD组成战略。与浸渍法制备的W/CZA-IM催化剂比较，W@CZA-HNHD催化剂不只具有优异的低温NH3-SCR活性，并且具有优异的耐硫性、催化稳定性和长寿数，底子原因是W@CZA-HNHD具有更强的氧化复原功能和更多的外表酸性位点。本论文所挑选的GBD-HNHD组成办法对CZA负载高密度、高涣散WO3的构成起着至关重要的效果，而IM法无法完成。

徐海迪，现为四川大学新动力与低碳技能研究院副研究员，硕士生导师。2013年获四川大学理学博士学位(导师：陈耀强教授)，2014年7月在四川大学新动力与低碳技能研究院作业，2018年6月-2019年7月在美国橡树岭国家实验室/田纳西大学戴胜教授课题组访学沟通。

现在从事动力与环境催化的根底和使用研究，特别是稀土基纳米催化剂的规划与组成及其在移动源尾气污染物催化净化(NH3-SCR、NH3-SCO、低温CO氧化物和CH4催化净化等)的使用研究。以榜首/通讯作者在ACS Catal., ACS Appl. Mater. Interfaces, Chem. Eng. J.等期刊宣布论文30余篇；授权发明专利4项；参加拟定行业标准2项；获四川省科学技能进步奖一等奖和我国稀土科学技能奖二等奖各1项。作为主研开发的国V柴油车脱硝催化剂和国V/VI天然气车催化剂已成功产业化，截止2019年累计完成销售额超越15亿元。

文章链接https://doi.org/10.1021/acscatal.9b03503

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